Überlegungen zur Auswahl eines Alpha-Spektroskopie-PIPS-Detektors

Funktionsprinzip

Beim Detektionsprozess werden die Partikel im Verarmungsbereich gestoppt und bilden Elektronen-Lochpaare. Die zur Bildung eines einzelnen Elektronen-Lochpaares erforderliche Energie hängt vom Detektormaterial ab, ist aber im Wesentlichen unabhängig von der Energie des eingehenden Teilchens. Die Anzahl der letztlich gebildeten Elektronen-Lochpaare ist daher direkt proportional zur Energie des Teilchens. Das elektrische Feld im Verarmungsbereich treibt die Elektronen zum einem Anschluss und die Löcher zum anderen. Der resultierende Ladungsimpuls wird in eine ladungsempfindliche Vorstufe integriert, um einen Spannungsimpuls zu erzeugen.
N = E /ε

E stellt die kinetische Energie des Teilchens und e die Energie dar, die zur Schaffung eines Ionen-
Elektronenpaares erforderlich ist.

Die Dicke des Verarmungsbereichs hängt von der angelegten Biasspannung ab, so dass höhere Spannungen einen dickeren Bereich ergeben, der in der Lage ist, energiereichere Teilchen zu stoppen.

Die Kapazität (in pF) des Detektors wird durch
C = 1,05 A ÷ W gegeben

wobei A (in cm²) die Oberfläche der Verbindung darstellt. Sie ist in der Regel 20 % höher als der aktive Bereich des Detektors.

W (in cm) stellt die Dicke des Detektors dar und wird gegeben durch:

W = 0,562 √ ρV

V ist die angewandte Ablenkung in Volt und r der Widerstand in Ohm-cm. Es ist daher möglich, einen teilweise oder vollständig abgereicherten Detektor mit und ohne Überspannung zu haben, wie in Abbildung 1 dargestellt.

Der Rauschpegel ladungsempfindlicher Vorverstärker wird in der Regel vom Hersteller als ein bestimmter Wert für die Null-Eingangskapazität angegeben. Der Rauschpegel steigt mit der Kapazität und diese Erhöhungsrate wird ebenfalls angegeben. Die Detektorkapazität wird bei höheren Spannungen reduziert, so dass das niedrigste Rauschen und die beste Auflösung bei höheren Spannungen innerhalb des empfohlenen Bereichs erreicht werden. Bei Spannungen über den vom Hersteller empfohlenen wird der Rückleckstrom wahrscheinlich zunehmen, was zu übermäßigem Rauschen und einem Verlust der Auflösung führt.

Die PIPS-Detektoren der A-Serie

Schlüsseleigenschaften und Anwendungen

Die PIPS-Detektoren der A-Serie sind für die Alpha-Teilchendetektion oder Alpha-Spektroskopie-Anwendungen optimiert, die eine hohe Auflösung, hohe Empfindlichkeit und niedrigen Hintergrund erfordern.

Um eine hohe Auflösung zu gewährleisten, muss der Energieverlust minimiert werden. Der Energieverlust ist auf die zufällige Natur der Wechselwirkung eines geladenen Teilchens mit dem Detektormaterial zurückzuführen. Dies führt zu einer Energieverteilung, wenn ein Strahl geladener Teilchen eine bestimmte Dicke des Absorbers durchläuft und führt folglich zu einer Erhöhung der Peakbreite. Die hohe Auflösung wird durch das dünne Eingangsfenster über der Detektorfläche gewährleistet. Es reduziert den Energieverlust im Eingangsfenster. Darüber hinaus gewährleistet der niedrige Leckstrom einen niedrigen elektronischen Rauschbeitrag. Beide Eigenschaften zusammen ermöglichen eine hohe Auflösung. Werte <=16 keV (FWHM) werden routinemäßig für einen Detektor mit einem aktiven Bereich von 450 mm² erreicht.

Die hohe Empfindlichkeit wird durch eine gute Auflösung verbessert, die den Hintergrund unter dem Peak reduziert.

Eine absolute Effizienz von bis zu 40 % kann erreicht werden.

Ein niedriger Hintergrund wird durch die Verwendung sorgfältig ausgewählter Verpackungsmaterialien und durch saubere Fertigungs- und Testverfahren erreicht.

Hintergründe von weniger als 0,05 ct/Stunde cm² werden routinemäßig erreicht.

Die A-Serie PIPS findet Anwendung in den verschiedensten wissenschaftlichen Disziplinen wie:

• radiochemische Analyse
• Umweltstudien und -überwachung
• Gesundheitsphysik
• Untersuchung von Nuklearstandorten durch die Offline-Detektion von emittierten Actiniden
• geologische und geomorphologische Studien (wie U-Th-Datierung usw.)

Beachten Sie jedoch, dass die erreichbare Auflösung nicht nur vom Detektor abhängt, sondern auch von externen Faktoren wie der Quellenvorbereitung, dem Betriebsdruck, dem Quellen-Detektorabstand und insbesondere von der Vorverstärker- und/oder Spektrometerqualität. Bei niedrigeren Biasspannungen und spezifischen Widerständen werden die Detektoren teilweise abgereichert. Alpha-PIPS-Detektoren haben eine Mindestverarmungstiefe von 140 Mikrometer. Dies ist ausreichend, um Teilchen mit bis zu 15 MeV zu absorbieren, die den gesamten Bereich aller alpha-emittierenden Radionuklide abdecken (Anhang 1).

Tabelle 1 zeigt die Detektorspezifikationen und Betriebscharakteristiken für die PIPS-Detektoren der A-Serie.

Faktoren, die die Auflösung und Effizienz beeinflussen

Detektor-Quellenabstand

Alle Alpha-Teilchen, die die aktive Oberfläche eines A-Detektors erreichen, werden gezählt. Die Zähleffizienz wird daher durch die geometrische Effizienz N = Ω/4p gegeben.

Wobei Ω der Raumwinkel ist, in dem der Detektor die Quelle subtendiert. Für den Fall eines kreisförmigen Detektors, der zu einer kreisförmigen isotropen Quellenscheibe koaxial ist, kann dieser Raumwinkel durch Monte-Carlo-Berechnungen¹ berechnet werden und ist in tabellarischer Form² verfügbar.

Die Abbildungen 2, 3, 4 und 5 zeigen Alpha-Effizienzen auf der Grundlage solcher Raumwinkelbewertungen und experimenteller Verifizierungen (ausgedrückt in % der insgesamt emittierten Alpha-Teilchen für verschiedene Detektoren als Funktion der Quelle zum Detektorabstand für 3 verschiedene ideale Quellen mit einem Durchmesser von 15, 25 und 32 mm). Die tatsächlichen Effizienzen können aufgrund von Faktoren wie der Selbstabsorption in der Quelle usw. etwas anders sein, insbesondere bei kleinen Quellendetektorabständen. Effizienzen von bis zu etwa 40 % sind erreichbar.

Wenn sich die Quelle dem Detektor nähert, wird eine Linienverbreiterung (FWHM) erwartet, da die mittlere Steigung der in den Detektor eintretenden Alpha-Teilchen erhöht wird, was zu einer effektiv erhöhten Dicke des Eingangsfensters und der nachfolgenden Erhöhung der Energie führt³. Für Alpha-PIPS wird diese Energieabweichung aufgrund des sehr dünnen Eingangsfensters von 500 Å minimiert. Abbildung 6 zeigt die experimentelle mittlere Prozentvariation der Auflösung für einen 300 bis 600 mm² Detektor als Funktion des Quellendetektorabstands h.

Es wird gesehen, dass selbst für Werte von h von nur 2 mm die Zunahme der Peakbreite unter 50 % bleibt.

Für ein Modell A300-17 AM-Detektor wird daher die Alpha-Auflösung bei 3 mm Quellen-Detektorabstand erwartet: R = 17 (1+0,41) = 25 keV (FWHM).

Quellenradius

Es ist interessant, den Einfluss des Quellendurchmessers auf die Effizienz zu untersuchen. Abbildung 7 zeigt die geometrische Effizienz eines 450 mm² und eines 1700 mm² Detektors als Funktion des Quellenradius für einen Quellen-Detektorabstand von 5 mm. Man sieht sofort, dass die Effizienz des größeren Detektors viel größer ist, unabhängig davon, welcher Quellenradius gewählt wird. Beachten Sie jedoch die Existenz eines Wendepunkts für R_s = R_d sowie die starke Abnahme der Effizienz über diesen Punkt hinaus.

R_s und R_d stellen die Quellen- und Detektorradien dar. Der Durchmesser der Quelle sollte daher den Durchmesser des Detektors nie überschreiten. Wenn eine einheitliche spezifische Quellenaktivität As (Bq/cm²) angenommen wird, ist die Gesamtzahl der in einer Zeit t registrierten Zählungen nicht nur zur Effizienz, sondern auch zur Gesamtaktivität der auf der Oberfläche deponierten Quelle oder mit anderen Worten, der Effizienz multipliziert mit der Aktivität As. Abbildung 8 gibt diese Zahl als Funktion des Quellenradius in beliebigen Einheiten an.

Beachten Sie, dass wenn der Quellenradius den des Detektors überschreitet, die Verstärkung in der Quellenoberfläche durch den Effizienzverlust genau kompensiert wird. Der optimale Quellenradius ist daher gleich dem Radius des Detektors. Diese allgemeine Regel ist unabhängig von der Quellen-Detektorentfernung.

Quellendicke

Quellen müssen homogen und dünn sein, um einen Energieverlust durch die Selbstabsorption zu vermeiden4. Die Selbstabsorption ist proportional zur Dicke der Quelle und umgekehrt proportional zur spezifischen Aktivität. Für typische Werte spezifischer Aktivitäten in der Größenordnung von 100 Bq/cm² ist die Selbstabsorption für trägerfreie Quellen im Allgemeinen vernachlässigbar. Beachten Sie jedoch, dass die Dicke der trägerfreien Quelle von der Übergangswahrscheinlichkeit des betreffenden Isotops abhängt und daher mit zunehmender Halbwertszeit zunimmt. Ausgedrückt in Energieverlust liegt es in der Größenordnung von 0,03 keV für „kurzlebige" Isotope wie 239Pu (2,4 x 104 y) und 230Th (7,5 x 104 y), während es für „langlebige" Isotope wie 238U (4,7 x 109 y) in der Größenordnung von 5 keV liegt.

Bei der Schätzung der Quellendicke einer nicht trägerfreien Quelle müssen alle Isotope, die zusammen mit dem interessierenden Isotop deponiert werden in Betracht gezogen werden. Dies kann entweder auf ein anderes Isotop desselben Elements oder auf die gleichzeitige Ablagerung anderer Elemente während der Quellenpräparation zurückzuführen sein. Probleme können auch mit sehr intensiven Quellen auftreten, da die Selbstabsorption proportional zur Gesamtquellenaktivität ist. Für eine gleiche Gesamtaktivität kann die spezifische Aktivität durch die Wahl eines größeren Quellendurchmessers reduziert werden. In diesem Fall sollte einem Detektor mit einem Durchmesser in etwa dem der Quelle der Vorzug gegeben werden um seine Effizienz zu erhöhen (Abbildung 2) und um den Energieverlust zu reduzieren, da weniger Alpha-Teilchen den Detektor in einem spitzen Winkel treffen werden.

Faktoren, die die Kontamination und Stabilität beeinflussen

Ölkontamination

Typische Alpha-Spektroskopiesysteme verwenden eine Drehschieber-Vakuumpumpe zur Evakuierung des oder der Alpha-Spektrometer. Wenn statische Bedingungen im Vakuumsystem hergestellt werden (der Enddruck wurde erreicht) und es keinen wesentlichen Gasstrom in Richtung der Pumpe gibt, können Ölpartikel in Richtung des Spektrometers zurückströmen und sich auf dem Detektor und den Quellenoberflächen niederschlagen. Dasselbe kann auf dramatischere Weise passieren, wenn die Pumpe deaktiviert wird und das Spektrometer Luft durch den beide verbindenden Verteiler zurückzieht.

Aus diesem Grund wird empfohlen, einen Rückstromfilter zwischen der Pumpe und der Leitung zum Spektrometer zu verwenden oder eine trocken laufende Pumpe zu verwenden, um eine Ölkontamination zu verhindern.

Partikel- und Rückstoßkontamination

Eine Kontamination von Detektoren kann stattfinden, wenn Teilchen von den Quellen zur Detektoroberfläche gezogen werden und dort haften oder durch die auf Kern eines Alpha-emittierenden Atoms wirkende Rückstoßenergie auf die Detektoroberfläche verteilt werden. Im letzteren Fall kann die Energie der Partikel ausreichen, um sie im Detektor zu implantieren, sodass sie nur destruktiv entfernt werden können. Ein Großteil der zufälligen Kontamination kann durch Reinigung mit einem mit Isopropanol gesättigten Tupfer aus den PIPS-Detektoren entfernt werden. Eine kräftige Wäsche wird den PIPS-Detektor nicht schädigen. Eine Rückstoßkontamination ist fast nie zu 100 % entfernbar. Daher wird sie am besten durch eine sorgfältige Probenvorbereitung, die Vermeidung heißer Proben oder durch die Verwendung der von Sill & Olsen⁵ berichteten Techniken vermieden, die den Betrieb des Spektrometers mit einer Luftbarriere und einer Biasspannung zwischen Detektor und Quelle beinhalten. Sie zeigen, dass die Rückstoßkontamination um einen Faktor von bis zu 1000 reduziert werden kann, wenn eine Luftschicht von etwa 12 mg/cm² zwischen dem Detektor und der Quelle existiert und wenn die Quelle um einige Volt negativ vorgespannt wird. Der Luftspalt wird die Breite der Alpha-Peaks um einige keV erhöhen, was wahrscheinlich in allen außer den anspruchsvollsten Anwendungen akzeptabel ist.

Die Mirion-Alpha-Spektrometer und das Zubehör sind mit Proben-Bias, Drucksteuerung und Überwachungsfunktion erhältlich.

Stabilität

Sowohl die Langzeit- als auch die Temperaturstabilität sind für die in der -Spektroskopie verwendeten Detektoren wichtig, da die Zählzeiten oft viele Stunden oder Tage betragen und Verstärkungsverschiebungen während der Datenakkumulation zu fehlerhaften oder unbrauchbaren Spektren führen.

Langzeitstabilität

Die Langzeitstabilität wird durch die Auswirkungen der Umgebung auf die Detektorverbindungen beeinflusst. Silizium-Oberflächenbarriere-Detektoren (SSB) versagen manchmal bei längerer Exposition gegenüber der Raumatmosphäre oder beim Betrieb im Hochvakuum. Diese Instabilität wird durch die Epoxid-Kantenverkapselung verursacht, die für diesen Detektortyp erforderlich ist. Der PIPS-Detektor hat Verbindungen, die in der Siliziummasse versenkt sind. Es wird keine Epoxid-Verkapselung erforderlich oder verwendet, damit der PIPS-Detektor eine intrinsische Langzeitstabilität erlangt.

Temperaturstabilität

Der Leckstrom von Siliziumdioden verdoppelt sich für jede 5,5 bis 7,5 °C Änderung der Umgebungstemperatur. Da der HV-Vorwiderstand ein Rauschbeitrag ist, ist er notwendigerweise von einem hohen Wert, in der Regel 100 Megohm. Mit einem SSB-Detektor mit einem Leckstrom von 0,5 µA kann die Änderung der Biasspannung am Detektor für eine 2 °C Änderung der Umgebungstemperatur bis zu 13 V betragen. Dies ist genug, um die Gesamtverstärkung der Detektorvorstufe um einen erheblichen Betrag zu beeinflussen.

Der PIPS-Detektor hat einen niedrigen Leckstrom, folglich werden bis zu Betriebstemperaturen über 35 °C keine signifikanten Änderungen der Auflösung beobachtet.

Die minimale nachweisbare Aktivität MDA

Für einzelne Radionuklidproben

Die minimale nachweisbare Aktivität (MDA) ist ein Maß für die niedrigste Stufe, bei der die Probenaktivität vom Hintergrund unterschieden werden kann. Für eine 95 %-Konfidenzgrenze wird sie gegeben durch ⁶:

MDA (Bq) = (2,71 + 4,65 √ b )÷ (t N P)

t = Zählzeit

N = Zähleffizienz

P = Ausbeute des betreffenden Alpha

b = Hintergrundzählungen

Die beiden detektorgebundenen Parameter, der Hintergrund (b) und die Effizienz (N) sind im Fall eines Alpha-PIPS-Detektors besonders günstig, wie aus der Tabelle 1 und den Abbildungen 2-5 ersichtlich. Für einen 450 mm² Detektor (N = 0,40, b = 6 ct/Tag) und einen Nachtlauf (t = 15 Stunden = 54000 s) hat man:

MDA = 0,5
4 mBq(100% Ausbeute angenommen.)

Dies ist eine schlechtestmögliche Bedingung, die davon ausgeht, dass alle Hintergrundzählungen im Peak oder in der interessierenden Region sind.

Die Wahl eines bestimmten Detektors wird sehr oft durch diese MDA geregelt. Wie zuvor erkannt, wird der begrenzende Faktor jedoch sehr oft nicht die absolute MDA ausgedrückt in Bq sein, sondern die spezifische minimale nachweisbare Aktivität SMDA, ausgedrückt in Bq/cm²: S

SMDA = (MDA)÷ (A(s))

Wobei A(s) den Bereich der Quelle darstellt. In dem Fall, dass der Quellenbereich der Detektorfläche gleich ist, gibt Abbildung 9 dieses SMDA in der Funktion der Detektorgröße (ausgedrückt in mm²) für drei verschiedene Quellen-/Detektorabstände von 2, 5 und 15 mm an. Die Vorteile der Wahl eines Detektors mit großem Durchmesser sind leicht ersichtlich. Um eine gute Auflösung und hohe Effizienz (und damit eine kleine SMDA) zu erhalten, sollte der Quellendurchmesser den Detektordurchmesser nicht überschreiten.

Für mehrfache Radionuklidproben

Der Hintergrund in praktischen Anwendungen wird oft durch das Vorhandensein von höherenergetischen Alpha-Linien beeinträchtigt, die Zählungen im Spektrum bei niedrigeren Energien erzeugen. Alpha-PIPS-Detektoren sind im Vergleich zu SSB-Detektoren äquivalenter Größe wegen ihres dünnen Eingangsfensters bemerkenswert frei von diesen Tailing-Effekten.

Vergleiche zwischen den beiden Arten von Detektoren haben in diesem Hintergrund-Tailing oder Kontinuum einen Faktor von drei ergeben. Dies übersetzt sich in einer Verbesserung der MDA mit einem Faktor von 3 oder 1,7 für die Alpha-PIPS-Detektoren.

Der kritische Level

Die MDA und die SMDA, die bisher diskutiert wurden, sind die a priori-minimalen nachweisbaren Aktivitäten. Um nach dem Abschluss der Messung zu entscheiden, ob ein Peak tatsächlich beobachtet wurde oder nicht, sollte der kritische Wert in Betracht gezogen werden⁶:

L_c = 2,33 √ b

wobei b = Hintergrundzählungen.

Zwei Fälle sind möglich:

S≥L_c: Der Peak wurde beobachtet und seine Intensität I wird gegeben durch: I = S ± k √ T + b

wobei S = T-b das Signal darstellt (Gesamtzählungen T minus Hintergrund).

Für eine 95 %-Konfidenzgrenze k = 1,96.

S<<g id="1" ctype="x-sub" equiv-text="&lt;sub&gt;">L</g>c: Der Peak wurde nicht beobachtet

und eine obere Grenze sollte angegeben werden:

I < + k' √ T + b

Für eine 95 %-Konfidenzgrenze k' = 1,645.

Schlussfolgerungen

Alpha-PIPS-Detektoren unterscheiden sich von anderen Detektortypen (wie SSB- und diffundierten Verbindungsdetektoren) nicht nur durch ihre extreme Robustheit (Reinigbarkeit), sondern auch durch ihre sehr dünnen Eingangsfenster, die zu einer hervorragenden Auflösung, hoher Effizienz und niedrigen Nachweisgrenzen führen.

Referenzen

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3. Experimentelle Bewertung der charakteristischen Merkmale von passivierten, ionenimplantierten und Oberflächenbarriere-Detektoren für die Alpha-Spektrometrie von Plutonium. S.K. Aggarwal, R.K. Duggal, P.M. Shah, R. Rao, H.C. Jain, Journal of Radioanalytics and Nuclear Chemistry, 120, 29 (1988).
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8. W. Seelman-Eggebert, G. Pfenning, H. Münzel, H. Klewe-Nebenius, „Tabelle der Nuklide“, KFKKarlsruhe, Gersbach u. Sohn Verlag, München (1981).
9. Strahlungsdetektion und Messung, vierte Auflage G.F. Knoll (Univ. of Michigan, Ann Arbor), September 2010.

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