Es gibt mehrere Methoden, mit denen Neutronen im Brennstoffkreislaufprinzip erzeugt werden können:
Neutronen haben eine Masse, aber keine elektrische Ladung. Deshalb können sie in einem Detektor keine direkte Ionisierung erzeugen und daher auch nicht unmittelbar nachgewiesen werden. Das heißt, dass Neutronendetektoren auf einen Umwandlungsprozess angewiesen sind, bei dem ein einfallendes Neutron mit einem Kern wechselwirkt und ein sekundäres geladenes Teilchen erzeugt. Diese geladenen Teilchen werden dann direkt nachgewiesen und aus ihnen wird auf das Vorhandensein von Neutronen geschlossen.
Die gängigste Reaktion, die heute für die hocheffiziente thermische Neutronendetektion verwendet wird, ist:
wobei sowohl das Proton als auch das Triton von einem gasgefüllten Proportionalzähler mit 3He-Füllgas nachgewiesen werden. Zur Steuerung des Ionisierungsprozesses wird außerdem Quenchgas zugegeben.
Bei einer anderen gängigen Methode werden mit BF3 gefüllte Detektoren verwendet, die die Spaltung des 10B-Atoms nutzen, um das geladene Teilchen zu erzeugen.
Eine typische Gerätekonfiguration, die mit einem dieser Detektoren verwendet werden kann, ist in Abbildung 1.48 dargestellt.
Abbildung 1.48 – Neutronenzähler-Elektronik
Gasgefüllte Proportionalzähler ermöglichen eine rauscharme Verstärkung des Ionisationsereignisses, das einen Ladungsimpuls erzeugt, der von der angeschlossenen Nukleonischen Kette verarbeitet wird. Sie bieten eine hohe Detektionseffizienz mit hervorragender Gammadiskriminierung. Sie bieten außerdem eine kostengünstige und stabile Möglichkeit zum Bau von Detektoren für eine Vielzahl von Anwendungen.
Gasproportionale Detektoren wie diese sind nur bei thermischen (niederenergetischen) Neutronen wirksam; bei hochenergetischen Neutronen sind ihre Absorptionsquerschnitte sehr gering, sodass es sehr unwahrscheinlich ist, dass ein Neutron mit dem Füllgas reagiert und die erforderliche Nachweisreaktion auslöst. Aus diesem Grund müssen die Neutronen verlangsamt werden, um die Wahrscheinlichkeit einer Wechselwirkung zu erhöhen.
Dies geschieht normalerweise, indem der Detektor und/oder die Probe von einem wasserstoffreichen Material (Moderator) wie hochdichtem Polyethylen umgeben wird. Typischerweise umgeben 10 cm (4 in) Polyethylen den Detektor, wobei einige cm zwischen den Proportionalzählern und der Neutronenquelle liegen.
Das Impulshöhenspektrum aus der Wechselwirkung eines thermischen Neutrons in einem typischen 3He-Neutronendetektor sieht wie in Abbildung 1.49 dargestellt aus. Der vielleicht wichtigste Punkt ist, dass es keine Informationen über das primäre Neutronenspektrum gibt. Da alle nachgewiesenen Neutronen moderiert wurden, um ihre Energie auf das thermische Niveau zu vermindern, geht die gesamte Information über die Neutronenenergie verloren. Alle Ereignisse von Interesse fallen auf einen Peak, nämlich die Reaktionsenergie (765 keV). Sobald ein Diskriminator so eingestellt ist, dass er die Gammastörungen und die durch Wechselwirkungen mit den Detektorwänden verursachten Ereignisse eliminiert, ist nur noch eine einfache Bruttozählung erforderlich.
Eine der häufigsten Anwendungen der Neutronendetektion und -zählung ist die Analyse spaltbarer Materialien über die SF-Signatur der fertilen Nuklide. Wenn das spaltbare Material in einer hochdichten Matrix oder einer Matrix mit Spaltprodukten enthalten ist, können die störenden Gammastrahlen dieser Spaltprodukte die schwachen Gammastrahlen, die vom spaltbaren Material abgegeben werden, sehr wohl überlagern, sodass die Neutronenzählung die einzige brauchbare Methode zur Testdurchführung ist. Im Allgemeinen ergänzen sich Neutronen- und Gamma-Techniken. HRGS kann z. B. relative Isotopeninformationen liefern, und der Neutronentest ermöglicht eine zerstörungsfreie Mengenbestimmung.
Abbildung 1.49 – Thermisches Neutroneninduziertes Impulshöhenspektrum eines moderierten 3He-Detektors
Leider kann man bei den meisten Tests nicht einfach alle nachgewiesenen Neutronen zählen und aus diesem Ergebnis die Menge des in der Probe vorhandenen spaltbaren Materials bestimmen. Der radioaktive Zerfall von spaltbarem Material erzeugt Alphateilchen, die wiederum über eine (α, n)-Reaktion mit leichten Elementen innerhalb der Probenmatrix Neutronen erzeugen. Bei vielen Materialien von Interesse stammt die überwiegende Mehrheit der nachgewiesenen Neutronen aus der (α,n)-Reaktion und nicht aus der spontanen Spaltung des spaltbaren Materials.
Da es nicht möglich ist, Neutronen aus verschiedenen Quellen durch Energiediskriminierung zu unterscheiden, können die herkömmlichen Spektroskopietechniken nicht eingesetzt werden. Es gibt jedoch einen charakteristischen Unterschied in der Zeitverteilung zwischen (α,n)-Neutronen und den Neutronen, die als Ergebnis eines Spaltungsereignisses entstehen, der ausgenutzt werden kann. Bei der Spaltung werden mehrere Neutronen - gewöhnlich zwei und manchmal drei - gleichzeitig erzeugt; (α, n)-Neutronen hingegen werden einzeln und zufällig erzeugt. Dies ermöglicht den Einsatz von Koinzidenzzähltechniken, um die zeitnahen Spaltneutronen von den zufälligen (α, n)-Neutronen zu unterscheiden.
Ein Neutronenkoinzidenzsystem ist in Abbildung 1.50 schematisch dargestellt. Die Ausgänge der 3He-Röhren werden zunächst von schnellen Vorverstärker-/Verstärker-/Diskriminator-Schaltungen (PAD) verarbeitet und zur Verarbeitung logisch ODER mit dem Eingang des Neutronenkoinzidenzanalysators verknüpft.
Die Koinzidenzlogik identifiziert diejenigen Neutronenzählungen, die innerhalb eines kurzen Zeitraums auftreten: Spaltneutronen, eng beieinander liegende (α,n)-Neutronen und Zählungen aufgrund von „zufälligen Zufällen“. Sobald ein Neutron nachgewiesen wurde, nimmt die Wahrscheinlichkeit, ein anderes Neutron aus derselben Spaltung zu ermitteln, mit der Zeit gemäß der folgenden Gleichung ungefähr exponentiell ab: P(t) = exp(–t/td)
wo:
P(t) = Wahrscheinlichkeit des zeitlichen Nachweises von Koinzidenz-Neutronen
td = Abklingzeit der moderierten Detektoranordnung
Die Abklingzeit ist die charakteristische Zeit, die ein Neutron überlebt, bevor es in den 3He-Röhren absorbiert wird oder dem Zähler entweicht. Die Neutronen-Abklingzeit reicht je nach Zählergeometrie normalerweise von 10 bis 128 µs.
Die Wahrscheinlichkeit für den Nachweis zufälliger Neutronen von einem Objekt ist mit der Zeit konstant. Um festzustellen, ob die entdeckten Neutronenereignisse zeitkorreliert sind, werden von der Koinzidenzlogik für jedes entdeckte Neutron zwei gleiche Zeiträume abgetastet. Das erste Gate oder das Zählfenster wird nach dem Nachweis eines Neutrons für einen Zeitraum von etwa 1,267 td geöffnet. Andere Zählungen innerhalb dieses Zeitraums sind auf mehrere Spaltneutronen aus dem auslösenden Ereignis, andere Spaltungen und (α, n)-Reaktionen zurückzuführen. Nach einer Verzögerung von etwa 4000 µs wird das zweite Gate geöffnet und es werden zufällige Neutronenereignisse gezählt. Die 4000 µs-Verzögerung stellt sicher, dass keine Zeitkorrelation mit dem Neutron, das die Zählung ausgelöst hat, besteht. Die Differenz zwischen den beiden zeitabhängigen Zählungen (Reals+Accidentals bzw. Accidentals) ist die Netto-Zufallszahl der Reals. Die Netto-Realzahl wird durch eine Kalibrierungskonstante auf das spaltbare Material in der Probe bezogen. Die modernen Neutronenanalyseinstrumente von Mirion basieren auf der Schieberegisterzählung. Das Schieberegister bewahrt die Impulsfolge auf, sodass die Koinzidenzdaten für jedes Neutronenereignis ausgewertet werden können.
Abbildung 1.50 - Schematischer Aufbau eines Thermoschacht-Koinzidenzzählers
Die Neutronen-Koinzidenzzählung liefert zwei Messwerte (Reale und Totale). In einigen Fällen gibt es drei (oder mehr) unbekannte Variablen, die aus der Messung bestimmt werden müssen. In der Regel handelt es sich dabei um die Masse des 240Pu-Effektivs (bezeichnet als meff), das Verhältnis (α, n)-zu-(SF, n) (bezeichnet als α) und den Multiplikationsfaktor (bezeichnet als M oder ML). Dies ist z. B. der Fall, wenn Verunreinigungen in dem zu analysierenden Material die Schätzung des Alphaverhältnisses α von der typischen Isotopenmethode ausschließen. In diesen Fällen wurden ohne einen dritten gemessenen Parameter Annahmen für das Material getroffen, was zu großen Messfehlern oder Ungenauigkeiten führen kann.
Bei der Vielfachzählung wird eine dritte Messgröße aus der Verteilung der Anzahl der bei einer Spontanspaltung freigesetzten Neutronen (der Vielfachverteilung) gewonnen. Die drei Parameter sind Singles, Doubles und Triples, wobei Singles und Doubles den Summen bzw. Reals entsprechen und Triples der zusätzliche abgeleitete Parameter ist. Mit drei gemessenen Parametern können drei Unbekannte berechnet werden.
Eine spezielle Version des Schieberegister-Neutronenkoinzidenz-Analysators führt die erforderliche Datenerfassung durch und eine Software verkleinert das Histogramm der aufgezeichneten Vielfachereignisse auf Einfach-, Zweifach- und Dreifach-Ereignisraten. Diese werden in Verbindung mit Interpretationsmodellen verwendet, um die unbekannten Variablen meff, α und ML zu extrahieren.
Obwohl der Haupteinsatzbereich der Vielfachzählung die Messung von Proben ist, ohne dass Annahmen über die Materialeigenschaften getroffen werden müssen, gibt es andere Situationen, in denen die Vielfachzählung (und die Extraktion eines dritten Parameters) von Vorteil sein kann. Für schwachaktive Abfälle, bei denen ML ~1 ist, kann zusätzlich zu meff und α auch die Nachweiseffizienz ε extrahiert werden. Dadurch wird eine sorgfältige Bewertung der Erfassungseffizienz der Messung weniger notwendig. Ein weiteres Einsatzgebiet ist die Verwendung der gemessenen Vielfachparameter in speziellen Algorithmen, die zur Verringerung der Nachweisgrenzen und der durch kosmische Strahlung bedingten Verzerrungen in Abfallmaterialien herangezogen werden können.
Wird ein Neutronenkoinzidenzzähler für die Untersuchung von 238Pu, 240Pu und 242Pu verwendet, werden die Neutronen aus der Spontanspaltung dieser Isotope nachgewiesen und gezählt. Da keine externe Neutronenquelle zur Spaltung erforderlich ist, werden solche Testsysteme als passive Neutronenzähler bezeichnet.
235U, 238U und 239Pu spalten sich nicht spontan mit einer solchen Geschwindigkeit, dass passive Probetechniken verwendet werden können. Deshalb wird bei Uranuntersuchungen eine externe Neutronenquelle verwendet, um die Spaltung in der Probe zu bewirken. Testsysteme, die diese Technik verwenden, werden als aktive Neutronenzähler bezeichnet. Es gibt verschiedene Arten von Zählern, z. B. den Active Well Coincidence Counter, bei dem Am-Li-Quellen verwendet werden, den 252Cf-Shuffler und die Differenzial-Abklingtechnik, bei der ein gepulster Neutronengenerator eingesetzt wird. Mirion bietet alle diese Methoden an und übernimmt auch Spezialaufträge.
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